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El Colegio de Santa María de los Ángeles fue fundado en el siglo XVI por don Jerónimo de Arce. En 1780 se fusionó con los Colegios de Cañizares, Monte Olivete y San Millán. A éste último pertenecía el actual edificio aunque hoy se conozca por el nombre de Santa María de Los Ángeles.

El edificio está situado en la calle de Libreros, y en la actualidad alberga una biblioteca de la universidad, conocida como Biblioteca Santa María de Los Ángeles.

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